Po powstaniu Solidarności ksiądz Jerzy stał się jej duchowym przywódcą. Nawiązywał liczne kontakty z opozycjonistami. W jego mieszkaniu spotykali się ludzie z różnych środowisk: robotnicy, inteligencja i artyści. Po wprowadzeniu stanu wojennego odprawiał w kościele św. Stanisława Kostki na Żoliborzu mszę za Ojczyznę. Gromadziły one tysiące wiernych, były azylem wolności w sterroryzowanym kraju. Duchowny miał odwagę mówić o systemie, który zniewalał, o prawdziwej godności człowieka. Modlił się o wolność, sprawiedliwość, prawdę, męstwo i nieuleganie przemocy i nienawiści,
Nie podobało się to władzom. Niepokornym księdzem zajęła się bezpieka. Przez kilka lat był systematycznie nękany i inwigilowany. Podrzucano mu do mieszkania ulotki, a nawet materiały wybuchowe, a później rewizja ujawniała ich znalezienie. Prowadzono kampanie oszczerstw, szykan i pogróżek.
Pomimo tego organizował pomoc dla osób internowanych i ich rodzin, pomagał w akcji sprowadzania z zachodu leków. Wspierał więźniów politycznych, nagrał kilka rozpraw, wnosząc na salę sądową magnetofon schowany pod sutanną. Materiał, który powstał był emitowany w radiu Wola Europa.
W grudniu 1983 roku został aresztowany, wszczęto przeciwko niemu śledztwo, po interwencji episkopatu został zwolniony. W międzyczasie w prasie polskiej i sowieckiej ukazywały się artykuły, które szkalowały osobę księdza. Jerzy Urban pod pseudonimem Jan Rem napisał tekst zatytułowany "Seanse nienawiści".
13 października 1984 roku miała miejsce pierwsza próba zamordowania księdza Jerzego. Kiedy wracał z Gdańska rzucono kamieniem w przednią szybę jadącego samochodu.
19 października 1984 roku został porwany, a potem bestialsko zabity.
Na kilka godzin przed śmiercią podczas rozważań różańcowych w Bydgoszczy mówił: "Módlmy się, byśmy byli wolni od lęku, zastraszania, ale przede wszystkim od żądzy odwetu i przemocy".
Po nabożeństwie wracał do Warszawy, samochód prowadzony przez Waldemara Chrostowskiego, który był kierowcą i ochroniarzem duchownego, został zatrzymany przez funkcjonariuszy bezpieki, ubranych w mundury drogówki. Esbecy nałożyli kierowcy kajdanki i knebel na usta. Księdza, który nie chciał wejść do samochodu, bili tak długo, aż pozbawili przytomności i wrzucili do bagażnika. Chrostowskiemu udało się w czasie jazdy wyskoczyć z samochodu. Kiedy oprawcy zatrzymali się i otworzyli bagażnik, duchowy próbował uciec. Złapali go i bili pałą, aż ponownie stracił przytomność. Wtedy zdecydowali się zabić księdza. Przywiązali do jego nóg worek kamieni, usta zakleili plastrem, a następnie wrzucili go do Zalewu Wiślanego w pobliżu Włocławka.
Wiadomość o porwaniu księdza lotem błyskawicy obiegła całą Polskę. Wierni gromadzili się w kościołach. Pytali jak to możliwe, by mogła stać się krzywda temu, który głosił Słowo Boże i wzywał do przebaczenia.
30 października w dzienniku telewizyjnym poinformowano o wyłowieniu z Wisły pod Włocławkiem ciała księdza Jerzego Popiełuszki. Twarz księdza była tak zmasakrowana, że rodzina nie była w stanie go rozpoznać. Zidentyfikowała go jedynie na podstawie znaków szczególnych. Do nóg kapłana przywiązany był 11 kilogramowy worek z kamieniami.
